如何奋起直追,实现后处理技术的长足进步,已成核工业的当务之急。
多国差异化布局核燃料循环
社会主义建设进入到新时代,核工业发展与建设亦是如此。
鉴于核工业体系的庞大与复杂,笔者先结合自身在核工业几十年的工作经历,概述一下核工业。
“核工业”,又称原子能工业,泛指涉及核材料与核燃料研究生产加工、核能开发利用、核武器研制生产、放射性同位素研制生产和开发利用等庞大的、复杂的综合性工业部门。从科学上讲,核工业是利用自然资源,通过核反应促使原子核内部结构发生变化使核素发生转化,同时释放出巨大的、可控的能量并加以利用的高科技战略产业。
其主要任务两个方面:一是核能的和平利用,包含核材料、核燃料、放射性同位素的研究、生产、加工、应用等全过程;核反应堆与核动力装置的研究、设计、建造、运行;核能生产(发电和供热等)等。二是核武器(原子弹、氢弹、中子弹等)与军用核动力的研发,除核材料、核燃料、放射性同位素等与核能和平利用的生产原理相同外,核武器与军用核动力的研究、设计、建造、使用等都属于核工业的范畴。
核工业在一个国家的国防和经济社会发展中具有十分重要的地位和作用。核工业体系涉及的专业领域,包括:资源的地质勘探;资源的开采;材料的冶炼和精制;同位素的分离;燃料元件的制造;反应堆的设计建造运行;乏燃料的处理;放射性废物的处理处置;放射性同位素生产;核武器研制;核仪器设备制造;核设施的建筑安装;核设施的退役;贯穿整个核过程的辐射防护技术;核保障技术等。
这里单独说说核燃料循环,核燃料循环是核工业体系中的重要组成部分,所谓核燃料循环是指核燃料的获得、使用、处理、回收利用的全过程。核燃料循环通常分成两大部分,核燃料循环前端和核燃料循环后端,核燃料循环前端包括铀矿开采、矿石加工(选矿、浸出、沉淀等多种工序)、铀的提取、精制、转换、浓缩、燃料元件制造等,而核燃料循环后端包括对反应堆辐照以后的乏燃料元件进行铀钚分离的处理以及对放射性废物处理、贮存和处置等。
目前世界上不同的国家根据各自国情选择适合自己的核燃料循环策略,主要有三种方式:第一种,瑞典、加拿大和西班牙等选择了核燃料“一次循环通过”方式。
第二种,采取核燃料闭式循环方式。代表国家主要有法国、英国、俄罗斯、日本、印度和中国等(美国也于2006年正式宣布采用闭式燃料循环方式)。这种方式是即对乏燃料进行化学处理(或称后处理,以区别于核燃料在进入反应堆前的化学处理过程),从中回收总量占96%左右的铀和1%左右的钚,并通过再循环加以充分利用。而只占总量3%左右的长寿命裂变产物和次锕系核素(镎、镅、锔等)才作为高放废物经玻璃固化后作最终地质处置。当然,随着科学技术的进步,未来或将可以通过嬗变技术把那些在后处理过程中分离出来的锝(99Tc)、碘(129I)等裂变产物和次锕系核素“焚毁”,使之转变为短寿命或稳定的核素,从而大大减少或消除放射性对环境的危害,使核能利用更加清洁。
此外,仍有不少国家尚未确定核燃料循环的技术路线,对反应堆乏燃料采取暂时储存的做法,然后根据国际形势的变化再做决策。例如,主要核电大国之一韩国因美国不允许其搞后处理,不得不开发DUPIC(Direct Use of PWR Spent Fuel In CANDU Reactor)过程,该过程采用干法技术,将压水堆(PWR)乏燃料经过高温处理去除其中的挥发性裂变产物之后,重新制成燃料,供CANDU堆使用,这也属于闭式核燃料循环方式。
总之,全世界主要的核电国家均走核燃料闭式循环之路,这也符合国际形势需求。举例来讲:通常,一盒新的轻水堆燃料元件含铀总量为500kg,其中铀235占3%~5%左右,剩余则全为铀238。在反应堆内运行3年之后,新燃料元件变为乏燃料元件,但该盒元件内含铀量仍有475~480kg(占95%~96%,其中铀235为1%,铀238为95%),钚占5kg(1%),而其他放射性裂变产物仅占15~20kg(3%~4%)。对乏燃料元件进行后处理,可以大大提高核燃料资源的利用效率,经后处理后提炼出来的铀和钚可以重新加工成新燃料元件,供核电机组使用。与此同时,对乏燃料进行后处理还能显著减少放射性物质的体积和毒性。1t乏燃料元件,如果不经后处理而直接进行处置存放的话,相当于要储存体积为2m3的高放废物。而形成鲜明对照的是,如果进行后处理,则同样重量的乏燃料最终需要处置存放的放射性废物体积将降至0.5m3以下,同时放射性活性还将有所降低和减弱。因此,选择对乏燃料元件进行后处理,其经济价值和环境价值无疑是十分显著的。核燃料“一次通过”循环是最为简单,在铀价较低的情况下也较为经济,但是近年来国际铀价一路飙升,闭式循环不仅可以大大提高铀资源的利用率,而且也比较经济,更符合核能的长期持续发展战略。当然,对于一些核电规模较小的国家,没有必要在其国内进行燃料再循环,可以通过国际合作的方式实现核燃料再循环。图1为核燃料循环示意图,图1左边以轻水反应堆(LWR)为例(重水反应堆过程类似),采用湿法后处理过程;右边以快堆(FR)和加速器驱动次临界洁净系统(ADS)为例说明核燃料循环过程,采用干法后处理过程。
乏燃料后处理厂应提上日程
所谓的“乏燃料后处理”是指在核燃料循环中经过辐照过的燃料元件从堆内卸出时,不管是否达到设计的燃耗深度,总是含有一定量裂变燃料(包括未分裂和新生的),回收这些宝贵的裂变燃料(U235,U233和Pu)以便再制造成新的燃料元件或用做核武器装料的过程,分为干法后处理和湿法后处理两种。
乏燃料后处理过程十分复杂,这是因为乏燃料的放射性很强,有些核素的毒性又大,有发生临界事故的危险等,要求整个后处理过程必须在屏蔽和密闭的条件下远距离操作运行,这就给后处埋过程带来很大的难度。不过,历经多年的发展,乏燃料后处理技术目前已经比较成熟。
后处理技术的研发始于20世纪40年代,首先是为军用服务的,即从低燃耗的生产堆乏燃料中提取军用钚,后来后处理的对象转向动力堆(首先是核电站)的乏燃料以及各类研究堆的少量乏燃料。70年代以来,后处理技术取得了长足的进步。法、英、俄、日等国一直在运行着大型的商业性后处理工厂,这些工厂的工艺、技术、安全、管理、经济性等各方面都是成功的,已经积累了十分丰富和宝贵的运行经验。
商用的湿法后处理厂过程包括乏燃料的运输和贮存、剪切与溶解、溶剂萃取分离、纯化易裂变材料钚、铀、镎,工厂的主体设备、监测与控制、射线防护与临界安全、三废治理,以及工厂设施的去污与维修等过程。一般湿法后处理工艺可分下列几个步骤(1)冷却与首端处理:冷却将乏燃料组件解体,脱除元件包壳,溶解燃料芯块等。(2)化学分离:即净化与去污过程,将裂变产物从铀-钚中清除出去,然后用溶剂萃取法将铀-钚分离并分别以硝酸铀酰和硝酸钚溶液形式提取出来。(3)通过化学转化还原出铀和钚。(4)通过净化分别制成金属铀(或二氧化铀)及钚(或二氧化钚)。图2给出了湿法后处理工艺示意图。乏燃料后处理产生的钚产品可以采用制成铀钚混合物(MOX)燃料,主要在热堆中使用,也在快堆中使用(如俄罗斯和法国)。法国在后处理和MOX燃料使用方面较有代表性,法国一直选择核燃料闭式循环的技术路线,积极发展后处理再循环能力。法国后处理厂每年处理国内乏燃料850t,产生的约8.5t分离钚随即制成l00 t MOX燃料,进行再循环。
乏燃料后处理一直是人们关注的与核能、环境和安全密切相关的焦点问题之一。现在全世界每年产生的乏燃料数量超过1万t重金属,其中大部分贮存在水池或干式贮存设施中,除此之外历史积存的核电站乏燃料约有20万t(湿法储存192070t,干法储存8070t),因此,在核能的发展中乏燃料的处理是一个亟需解决的问题。目前,全世界的商用乏燃料年后处理能力仅为5675 t(其中英国2400 t/a,法国1700t/a,日本900 t/a,俄罗斯400 t/a,印度275 t/a),只约占每年卸出乏燃料的1/3左右。
进入新世纪以来,国家扶持核电的大力发展。这样必然会引起乏燃料后处理产业的发展。早在1983年我国就制定出符合我们自己国情的核燃料闭合循环战略方针。这是符合当今的国际核能发展形势,因为全世界已经探明的铀资源将在不到一百年之内就会枯竭,如果实现全部的乏燃料后处理,提取出有用的核素继续实现核燃料循环,那么探明的铀资源将会延长利用3000年,从而实现了核裂变能利用的可持续发展。
我国的乏燃料核燃料后处理的科研工作起源于1956年,是在前苏联援助下从沉淀法起步开始的。1964年第二机械工业部(后称核工业部,延续为中国核工业总公司、中国核工业集团公司、中国核工业集团有限公司)决定抛弃沉淀法流程,改用先进的萃取法工艺;从1965年1月起,先后组织两批(共81人次)技术攻关突击队,进行萃取法热铀(即经辐照过的铀)处理小型试验;1968年9月,我国生产堆乏燃料后处理中间规模试验厂建成并投入运行;1970年4月,我国首座大型生产堆乏燃料后处理厂建成并投入运行;随后对工艺流程进行了改进,1975年还对燃耗较深的研究试验堆乏燃料元件进行了后处理,并开展了从高放废液中提取裂变产物和次锕系元素的研究工作,其分离工艺技术水平与当时的国际水平相当;从上世纪80年代以后,特别军用后处理厂的停产,我国对后处理技术研究开发的投入严重不足,后处理技术成为核能发展中薄弱环节;后用于动力堆燃料后处理的后处理中试厂的建设进度拖期,直到2010年4月份开始进行5%热调试,调试过程中出现了一些问题,后逐步进行50%和100%的热调试,现在基本流程已经打通。
应看到,目前我国在后处理工艺设备、自动控制、远距离维修等方面与国际先进水平相差愈来愈远,而我国的核电事业正在稳步、健康地发展中,因此建设一座与之配套的、年处理能力为上千吨乏燃料的后处理厂尤为必要。在笔者看来,如何奋起直追,实现后处理技术的长足进步,已成核工业的当务之急。